Различение плазмон-индуцированных и фотовозбужденных носителей в геометрии устройства

1. Интерфейсы Шоттки против Омика Различные свойства контактов Шоттки и Омика позволяют нам выборочно...
2. Электрическая характеристика
3. Фототоковое картирование
4. Отзывчивость устройства

Интерфейсы Шоттки против Омика

Различные свойства контактов Шоттки и Омика позволяют нам выборочно исследовать два разных механизма генерации носителей в металлах ( Рис. 1а, б ). Мы ожидаем, что при контакте Шоттки будут собираться только горячие носители, образующиеся при распаде плазмона. Это связано с тем, что непосредственно фотовозбужденные носители в Au генерируются в основном за счет межзонных переходов и возбуждаются из d-зоны с ее верхним краем ∼ 2,3 эВ ниже уровня Ферми 28 , При оптических возбуждениях от 1 до 3 эВ электроны возбуждаются из d-зоны до максимума на 0,7 эВ выше энергии Ферми ( Рис. 1с, д ). Тот же тип электронных возбуждений может происходить при распаде плазмона. 23 , Однако физический механизм генерации электронно-дырочных пар при распаде плазмона отличается от физического возбуждения от падающих плоских волн. При генерации носителей, индуцированных плазмонами, возмущающий потенциал, приводящий к переходам, представляет собой индуцированное плазмоном ближнее поле, которое локализуется на поверхностях наноструктур. Плазмон-индуцированная генерация носителей, таким образом, способствует возбуждению электронов вблизи энергии Ферми, в результате чего электроны значительно выше энергии 22 , Для высоты барьера Шоттки, равной 1 эВ, только высокоэнергетические электроны будут иметь достаточную кинетическую энергию для преодоления барьера. Таким образом, чистый фототок исключительно из плазмонного распада ( Рис. 1б ). Для омического контакта, где нет барьера, низкоэнергетические электроны также могут быть собраны, поэтому суммарный фототок должен иметь как плазмонный, так и межзонный вклад ( Рис. 1г ). Хотя обычно предполагается, что разделение носителей в плазмонных устройствах с горячими электронами требует электрического поля 25 , 29 при выравнивании полос омического устройства электроны и дырки имеют две совершенно разные высоты барьера. Для электронов слой Ti-барьера заставляет уровень Ферми золота выравниваться с зоной проводимости TiO2. Однако такое выравнивание полос приводит к очень большой высоте барьера для дырок и позволяет TiO2 эффективно и предпочтительно собирать фотогенерированные электроны.

Рисунок 1: Обзор устройства и диаграммы диапазонов.

Схема генерации и сбора горячих носителей через барьер Шоттки ( а ) или омический ( б ). Генерация плазмонных горячих носителей из поверхностных плазмонов локализуется в областях с усилением большого поля, в то время как горячие носители, генерируемые в результате межзонного поглощения, могут происходить по всему объемному материалу, ограничиваясь вместо этого глубиной поглощения. Схематическое изображение зонной диаграммы ( c ) устройства Шоттки Au-TiO2 и ( d ) омического устройства Au-Ti-TiO2. Генерация носителей путем прямого фотовозбуждения происходит в результате возбуждения электронов d-зоны, на 2,3 эВ ниже уровня Ферми, в зону проводимости. Их низкая энергия не позволяет им пересекать барьер Шоттки (e 1 эВ). Омические устройства не имеют эффективного барьера и позволяют собирать носители, созданные этим процессом. Широкая запрещенная зона полупроводника позволяет преимущественно собирать электроны. ( e ) Репрезентативное изображение с помощью сканирующего электронного микроскопа (SEM) изготовленной наноструктуры, состоящей из контактной площадки и массива нанопроволок. Вольт-амперные характеристики (ВАХ) приборов Шоттки ( f ) и Омика ( g ). Красные кривые представляют собой средние значения, и все измеренные ВАХ находятся в пределах серых ограниченных областей.

Это исследование помогает решить фундаментальный вопрос в поверхностной плазмонной фотофизике, демонстрируя большую разницу в энергии между горячими носителями, создаваемыми поверхностными плазмонами и межзонными переходами. Эта большая разность энергий учитывает теоретическую структуру, которая в значительной степени игнорирует зонную структуру металла и фокусируется вместо этого на усилении напряженности поля. Наше исследование далее демонстрирует, что можно собирать как плазмонные, так и межзонные фототоки без выпрямляющего барьера, и демонстрирует удивительное отклонение от обычно наблюдаемого отклика Фаулера в устройствах на основе кремния. 25 ,

Геометрия устройства

Мы разработали простую геометрию устройства, состоящую из квадратной металлической площадки и матрицы из металлических нанопроволок, изготовленных на подложке из TiO2 ( Рис. 1е ). Все наноструктуры имели толщину 50 нм, а соседние нанопроволоки были разнесены на 500 нм для всех устройств. Массивы устройств различной ширины нанопроволоки были изготовлены на подложках из монокристаллического рутила <100> TiO2 с использованием стандартных методов чистой комнаты и электронно-лучевой литографии. Подложки изначально демонстрировали чрезвычайно высокое сопротивление (> 100 Гом). При нагревании подложек в вакууме вводятся кислородные вакансии, н-легирование кристаллической подложки 30 , После термической обработки сопротивление по всему кристаллу уменьшилось до ~ 10 кОм, а цвет кристалла изменился с слегка желтого на синий ( Дополнительный рис. 1 ). Это изменение цвета происходит из-за свободного поглощения носителей из мелких состояний ловушки средней полосы 30 , что не увеличивает количество свободных носителей при освещении и, следовательно, не способствует фототоку. Эти состояния ловушки не изменяют запрещенную зону TiO2 и служат основным механизмом для переноса электронов через подложку.

Устройства Омика и Шоттки были сконструированы и изготовлены на одной и той же подложке TiO2 с использованием электронно-лучевой литографии и маскировки теней. Соединения Au-TiO2 образуют контакты Шоттки, а переходы Au / Ti / TiO2 образуют омические контакты. Титобарьерный слой составляет 2 нм и поддерживается тонким, чтобы минимизировать затухание плазмона. Раздел «Методы» более подробно описывает процесс изготовления.

Электрическая характеристика

Вольт-амперные характеристики для этих двух устройств показаны в Рис. 1f, г , Красная линия - это кривая среднего напряжения устройства (IV), а все кривые устройства IV ограничены серыми областями. Устройства Шоттки демонстрируют выпрямление тока, в то время как омические устройства показывают линейные характеристики IV. Мы извлекли высоту барьера Шоттки, подгоняя кривые IV уравнением диода 31 и получили высоты барьера между 1,02 и 1,13 эВ, в среднем 1,07 эВ. Эти измерения хорошо согласуются с предыдущими сообщениями о высотах барьера Шоттки Au-TiO2 (e 1 эВ) 32 , Блокировочный усилитель использовался для измерений фототока; Все устройства были измерены без приложенного напряжения смещения. Мы проверили, что измеренный фототок в омических устройствах согласуется с инжекцией электронов, и не объясняется изменениями проводимости устройства или сопротивлениями перехода ( Дополнительный рис. 2 ). Кроме того, мы убедились, что потери фототока из-за рекомбинации заряда в подложке были минимальными ( Дополнительный Рис. 3 ).

Фототоковое картирование

Отображение фототока как функции поляризации падающего света в различных областях каждого устройства позволяет нам определить конкретные области структуры, где происходит фототок, что позволяет нам различать между токовыми вкладами, индуцированными плазмоном и непосредственно фотовозбужденными. Мы производим карты фототока путем растрового сканирования ограниченного дифракцией лазерного пятна (размер пятна μ 3 мкм) на устройстве и использования встроенного усилителя для записи сигнала фототока. Подложка не создает фототока, так как длина волны падающего света, 675 нм, что соответствует энергии возбуждения плазмона 1,84 эВ, не может быть непосредственно поглощена рутилом TiO2 (запрещенная зона ∼ 3,03 эВ) 33 , Для света, поляризованного поперечно плазмонным нанопроволокам (TE-поляризация), схематично показано на Рис. 2а наблюдаем генерацию фототока в приборе Шоттки ( Рис. 2б ) при сканировании плазмонных нанонитей и в точках с нарушенной симметрией по краям металлической площадки. В омическом устройстве ( Рис. 2с ), фототок создается при сканировании на нанопроводах, как и ожидалось, но фототок также генерируется во всей области прокладки, где не существует плазмонной моды ( Дополнительный Рис. 4 ). Пространственное распределение этого поколения фототока предполагает, что оно возникает из-за объемного поглощения, так как фототок генерируется однородно по всей области площадки. Мы также создали карты фототока, используя поперечно-магнитный (ТМ) поляризованный свет ( Рис. 2d ). Для устройства Шоттки ( Рис. 2e ), фототок в подложке не генерируется, а металлическая наноструктура создает незначительный фототок, за исключением точечных дефектов и краев. В противоположность этому во всем омическом устройстве наблюдается значительное количество фототока ( Рис. 2f ) в области прокладки, а также в нанопроводах, для которых не возбуждается плазмонная мода. Этот фототок, который возникает независимо от поляризации и геометрии, показывает, что фототок в омических устройствах возникает в результате прямого возбуждения, а не распада плазмона, где фототок будет демонстрировать сильную зависимость от геометрии наноструктуры металла, а также от поляризации падающий свет.

Рисунок 2: Картирование фототока.

Схема TE ( a ) возбуждений, используемых для генерации карт фототока. Длина волны лазера настроена на резонанс плазмонных нанонитей (75 675 нм, ширина проволоки 273 нм). Карты фототока a ( b ) Шоттки и ( c ) омического устройства с использованием TE-поляризованного света. ( г ) Схема возбуждения ТМ-поляризованного света. Фототоковые карты ( е ) Шоттки и ( е ) омического устройства. В устройстве Шоттки производство фототока резко снижается, в то время как в омическом устройстве фототок наблюдается по всей металлической наноструктуре и в нанопроводах.

Отзывчивость устройства

Мы представляем дополнительные доказательства того, что нерезонансный фототок происходит от межзонных переходов, сравнивая чувствительность фотонного нанопроволоки к длине волны, зависящую от длины волны, с интерфейсом Шоттки или Омика. Изображения сканирующего электронного микроскопа с различной шириной проволоки показаны на Рис. 3а , Не было предпринято никаких попыток оптимизировать нанопроволоки для максимальной чувствительности. Увеличение фототока для длин волн короче 410 нм обусловлено прямым поглощением в TiO2, что соответствует запрещенной зоне 3,03 эВ. 30 , Для устройств Шоттки чувствительность показывает сильную зависимость поляризации ( Рис. 3б ). Для ТЕ поляризации отклик фототока показывает однозначные резонансы, соответствующие плазмонным модам нанопроволоки. Широкие резонансы для малой ширины нанопроволоки соответствуют дипольным плазмонным модам, тогда как резкие резонансы для ширины нанопроволоки 155 нм и более представляют собой четырехполюсные плазмонные моды ( Дополнительный Рис. 5 ). ТМ-поляризованные возбуждения почти не производили фототок, потому что возбуждение отключается от любой плазмонной моды.

Рисунок 3: Ответственность устройства.

( а ) СЭМ-изображения с различной шириной нанопроволоки, используемой для измерений чувствительности. Шкала, 500 нм для всех изображений. ( б ) Экспериментально измеренные характеристики чувствительности устройств Шоттки при возбуждении ТЕ (сплошной) и ТМ (пунктирной) поляризацией. ( c ) Экспериментально измеренные характеристики омических устройств. ( d ) Численно рассчитанный отклик фототока (уравнение (2)) для устройств Шоттки. ( e ) Численно рассчитанная поглощенная мощность (уравнение (1)) для омических устройств с использованием l MFP = 25 нм.

Поскольку омические устройства могут собирать низкоэнергетические электроны, возбуждаемые межзонными переходами, мы ожидаем повышения фототока для энергий фотонов падающего света выше 2,3 эВ, где начинают происходить межзонные переходы в золоте. Мы проверяем, используя фототок карты ( Дополнительный Рис. 6 ) что фототок на более коротких длинах волн локализован на наноструктуре металла и не соответствует поглощению в TiO2. Омические устройства ( Рис. 3с ) показать прогнозируемое увеличение, а также показать, что чувствительность очень хорошо соответствует спектру поглощения ( Рис. 3е ) рассчитывается с использованием уравнения (1), которое включает межзонные переходы. В частности, отклик на более коротких длинах волн близко следует за началом межзонных переходов, как это проявляется в мнимой составляющей диэлектрической проницаемости золота ( Дополнительный Рис. 7 ). В целом, омические устройства показывают затухание отклика фототока при освещении на резонансе, что является результатом затухания слоем Ti-барьера. Отметим, что фототок для плазмонного возбуждения (TE) в омических устройствах также сильно усиливается по сравнению с возбуждением TM и достигает такой же величины, что и для прямого возбуждения на межзонном пороге при значительно более высокой энергии. Это показывает, что плазмон-индуцированная генерация носителей действительно является эффективным процессом. Хотя омические устройства имеют тонкий слой Ti между антенной и подложкой, что препятствует прямому сравнению чувствительности двух типов устройств к фототоку, чувствительность приборов Омика и Шоттки к плазмонным резонансам одинакова по величине, что свидетельствует о том, что большинство горячих электронов, индуцированных плазмонами, имеют энергию, достаточную для прохождения барьера Шоттки.

Похожие

Комментарии